多層WSe2およびMoSe2における超高速擬似スピン量子ビート

Oct 17, 2023

Nature Communications volume 13、記事番号: 4997 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

六方対称の層状ファンデルワールス材料は、概念的に電子スピンと同様に動作する、いわゆるバレーインデックスまたはバレー擬似スピンという、電子に対する追加の自由度を提供します。ここでは、最大 9 T の面内磁場 B∥ による時間分解ファラデー楕円率 (TRFE) による、単層および多層の WSe2 および MoSe2 材料における励起子転移の研究を紹介します。単層サンプルでは、測定された TRFE 時間はトレースは B∥ からほぼ独立しており、これは第一原理計算と一致して、ゼロに近い面内励起子 g 因子 g∥ を裏付けています。対照的に、B∥ > 0 の多層サンプルでは顕著な時間振動が観察されます。第一原理計算により、多層サンプルの非ゼロ g∥ の存在が確認されます。我々は、多層サンプル中の振動性 TRFE 信号は励起子の擬似スピン量子ビートによって引き起こされ、これは多層サンプルにおけるスピン層および擬似スピン層のロックの現れであると提案します。

半導体遷移金属ジカルコゲナイド (TMDC) は、単層限界で直接バンドギャップ半導体を形成するため、オプトエレクトロニクス用途に大きな期待を寄せています。それらの光学特性は、励起子結合エネルギーが非常に大きいため、室温でも励起子、つまりクーロン結合電子正孔対 1,2 によって支配されます。高品質のカプセル化 MoSe2 単層では、励起子の線幅が寿命限界に近づく優れた光学品質が実証されています 3,4。さらに、励起子の異常な非古典的拡散挙動が TMDC 単層について検出され 5、6 、計算されています 7。二重層から始まると、バンドギャップは間接的になります。それにもかかわらず、単層から多層に移行しても、ブリルアンゾーンの K 点での直接バンド間遷移が依然として光吸収を支配します 8。単層材料のもう 1 つの特性は、反転非対称性と組み合わされた強力なスピン軌道結合であり、これによりバンド端の谷選択的なスピン軌道の大きな分裂が起こり、いわゆるスピン谷ロックが起こります。この特異性は、概念的には電子スピンのように動作し、最初のブリルアンゾーンの 2 つの非等価な K+ 谷と K- 谷の占有に関連する擬似スピン指数の導入によって理解されます。興味深いことに、単一層のスピンバレーロックは、多層ではスピン層または擬似スピン層ロックに変化します9。 TMDC 二重層では、スピン層のロックがスピン量子ゲートの設計に利用できることが示唆されています 10。

電子と正孔が隣接する層に存在する層間励起子 (IX) は、ヘテロ二重層で最初に検出されました 11。そこでは、IX の特性は材料の組み合わせに大きく依存します12、13、14。最近、ヘテロ二重層における IX の谷分極電流さえも実証されました 15。ヘテロ二重層では IX の振動子強度は弱いですが、ホモ二重層や多層では状況が異なる可能性があります 16。 MoS2 二重層では、室温まで IX による強い吸収が報告されています 17、18、19、20、21、22。 MoSe2 では、状況は MoS2 と似ていますが、IX の発振器強度は小さくなります 23。それにもかかわらず、IX は H スタック型 MoTe224 および MoSe223,25 多層で報告されています。 Mo ベースの多層とは対照的に、W ベースの材料では運動量-空間直接 IX はこれまで観察されていません。 WSe2 ホモ二重層では、光学バンドギャップ以下の運動量間接遷移による IX が報告されていることに注意してください 26,27。

単層 TMDC は面外磁場中で非常に熱心に研究されてきましたが、多層サンプルの研究は非常にまれです。層内 A 励起子の面外 g 係数 g⊥ は、MoSe2 および WSe2 多層では単層よりも大きさが小さくなります 25,28。しかし、これまでのところ、利用可能な TMDC 多層における面内 g 係数 g∥ に関する実験的研究は存在しません。面内磁場 B∥ は、面内磁場によるスピン準位の混合を介して暗い励起子状態を明るくするために TMDC 単層に適用されています 29,30,31,32。この研究では、面内磁場における WSe2 および MoSe2 の単層および多層に対する時間分解ファラデー楕円率 (TRFE) 実験を紹介します。単層の実験では最大 9 T の面内磁場の重大な影響は観察されませんが、B∥ > 0 の多層の TRFE 時間トレースでは顕著な時間振動が観察されます。係数 ∣g∥∣ は、同じ材料の報告された ∣g⊥∣ 値に近い 25。

材料の励起子転移を特徴付けるために、調査したサンプルの反射率コントラスト (RC) 実験から議論を始めます。多層サンプル内の最初の2つのA励起子、A1sとA2sの簡略化した概略図を図1eにプロットします。図 1a は、原稿の本文で調査された 4 つのサンプルの RC スペクトルの概要を示しています。励起子遷移は、励起子遷移に複素ローレンツ振動子を仮定して、RC スペクトルを伝達行列モデルに当てはめることから導出された小さな垂直矢印でマークされています (補足情報を参照)。図1aの挿入図の概略図は、MoSe2およびWSe2の単層および多層であるサンプルを示しています（詳細については、方法のセクションを参照してください）。単層サンプルは、環境の影響から保護し、均一な誘電環境を提供するために hBN にカプセル化されています。 WSe2 多層は約 14 層で構成されていますが、MoSe2 多層はさらに厚く、原子間力顕微鏡で測定したところ約 84 層あります。どちらの単層サンプルでも、層内のA1s励起子は、図1aのRCスペクトルに明確で鋭い特徴として現れます。 MoSe2 単層では B1s 励起子も検出できますが、WSe2 単層では表示されたエネルギー範囲外になります。明確にするために、励起子 A および B 共鳴につながる最初のブリルアンゾーンの K 点での遷移を両方の材料について図 1b、c に示します (単層の場合は層 1 のみを参照)。中間層遷移は実験では何の役割も果たさないため、概略図では省略されています。単層から多層に移行すると、層内励起子共鳴は赤方偏移を示し、より強力な誘電体遮蔽により A1 と A2 間のエネルギー分離が減少します 24,25。公表された結果25と一致して、図1aではWSe2多層に2つの特徴が観察され、これはA1sおよびA2sの層内励起子に起因すると考えられます。この帰属は、私たちの励起子計算によって裏付けられています (方法のセクションを参照): 電子と正孔の導出された有効質量から、A1s と A2s の層内励起子のエネルギー分離は ~20.8 meV と計算されます。これは実験値 ~ に非常に近いです。 19.2meV。参考文献のレポートに同意。図 25 に示すように、図 1a の RC 実験では、WSe2 多層の IX に関連する特徴も見つかりません。また、MoSe2 多層については、IX に関連するスペクトルの特徴は観察されません。 refに似ています。図３３では、ＭｏＳｅ２多層におけるＡ１ｓおよびＡ２ｓの層内励起子に関連するスペクトル特徴が見出される。繰り返しになりますが、図1aのこの帰属は、A1sとA2s励起子のエネルギー分離の計算値〜31.8meVによって裏付けられており、これは実験値〜28.6meVに近い値です。

a 調査したサンプルの白色光反射率コントラスト実験: hBN にカプセル化された MoSe2 および WSe2 単層、および両方の材料の多層サンプル。対応するゼロ線は、同じ色の破線として表示されます。すべてのサンプルは透明なサファイア基板上に準備されています。すべての RC 測定における基板温度は、MoSe2 多層を除いて T ~ 20 K で、基板からのルビー線の強度比から導出されるように < 10 K でした (方法のセクションを参照)。伝達行列モデルの適合から導出された励起子遷移は、小さな垂直矢印で示されています。 TRFE 実験はすべて T ～ 5 K で実行されることに注意してください。 b H 型 WSe2 二重層における運動量およびスピン許容遷移の概略図。 c MoSe2 二重層を除いて b と同じ。 d 4層構造のブリルアンゾーン層の概略図。 H 型構造の隣接する層間の 180° 回転により、K+ 谷と K- 谷が交互になります。層間擬似スピン τ = +1 は個々の層の K+ 谷 (黒丸で示す) に接続され、τ = −1 は K- 谷 (赤丸で示す) に対応します。 e 層内励起子 A1 および A2 のスケッチ。 f A1s 励起子との共鳴で測定された、σ+ (緑色の実線) および σ- (オレンジ色の実線) ポンプヘリシティのカプセル化された WSe2 単層の TRFE トレース。破線はデータに対する双指数関数的近似です。

図 1d は、H 型 4 層構造の個々の第 1 ブリルアンゾーンのスケッチです。 H 型構造では、後続の層が 180°回転します。したがって、運動量空間では、個々の層の K+ 谷と K- 谷が交互になり、これをスピン層ロッキングと呼びます 9,10。擬似スピン量子数 τ = +1( − 1) は K+ (K−) バレーに起因すると考えられ、擬似スピン層のロックを引き起こします。

図1fは、A1s励起子の共鳴励起下でゼロ磁場でWSe2単層に記録された典型的なTRFE時間トレースを示しています。この原稿で提示されたすべての実験は励起子領域にあります。つまり、励起子密度はモット密度を下回っています（方法のセクションを参照）。薄緑色の線は、σ+ 偏光ポンプパルスによるトレースを示しており、時間 Δt = 0 で K+ 谷偏光が生成されます。オレンジ色の線は同様の測定ですが、σ− ポンプパルスを使用しています。つまり、K− 谷偏光が初期化されています。。破線は、データへの双指数関数近似を表します。両方の測定曲線は、τr ~ 0.15 ps の短い時定数と τv ~ 7.0 ps の長い減衰時間の二重指数関数的減衰によってうまく適合できます。短時間での急速な減衰に寄与する可能性のあるいくつかの異なるプロセスがあります。その中には、励起子の直接放射減衰も含まれます。励起子は、光円錐の内部で生成され、散乱現象が起こる前に直接放射減衰します。私たちが測定した約 0.15 ps の τr は、WSe2 単層における励起子の放射寿命の以前の測定結果と非常に良く一致しています 34。したがって、TRFE 信号の速い初期減衰は、光円錐内で生成される励起子集団の一部の直接放射再結合の影響を受ける可能性があります。しかしながら、励起子集団のかなりの部分は、例えばフォノンによって光円錐の外に散乱され、より長い期間にわたって谷分極に寄与する。例えば半導体ナノプレートレットで観察されるように、トラップおよび拡散における励起子の局在化もまた、励起子の寿命の延長に寄与する可能性があることに我々は注目する。 WSe2 単層におけるバレー緩和を引き起こす主なメカニズムは、電子と正孔の間の長距離交換メカニズムであり、これは励起子の質量中心運動量に比例します 36,37,38。図1fのhBNカプセル化WSe2単層のTRFEトレースから抽出されたτv〜7.0 psの谷分極減衰時間は、表面上の裸のWSe2単層で測定された報告された減衰時間6.0 psと非常によく一致しています。参考文献のSiO2基板。 36、長距離交換メカニズムに基づいた計算付き37。

次に、この原稿の研究の中心点である面内磁場 B∥ での実験に進みます。図2aは、B∥ = 0での4つの調査サンプルすべてのTRFEトレースの比較を示しています。図1aのRC測定の矢印で示されているように、レーザーはそれぞれの材料のA1s励起子共鳴と共鳴するように調整されています。 WSe2 単層のトレースは、図 1f (σ+ ポンプ) に示すものと同じです。図2aの2つの単層サンプルを比較すると、MoSe2の谷の脱分極がはるかに速いことがわかります。測定された減衰時間は、WSe2 単層の約 7 ps と比較して、ここでは約 1 ps です (上記の説明を参照)。 MoSe2 単層におけるはるかに速い谷の脱分極は、この材料の CW 偏光フォトルミネッセンスで測定される、ゼロに近い谷の分極を思い出させます 39。驚くべきことに、バレー脱分極時間は WSe2 単層と多層では同程度ですが、単層と比較して MoSe2 多層でははるかに長くなります。これは、MoSe2 単層では最低エネルギー状態が明るい状態であり、他のすべてのサンプルでは異なるという事実に関連している可能性がありますが、これがこの研究の焦点ではないことに注意してください。図 2b では、B∥ = 9 T の面内磁場に対する同じ測定値が示されています。単層サンプルの TRFE 時間トレースは、B∥ = 0 と比較すると本質的に変化しませんが、B∥ = 0 では大きく異なります。多層サンプル。強く顕著な振動が観察されます。 MoSe2 多層膜の発振周期は、WSe2 多層膜よりもわずかに長くなります。視覚的なガイドとして、図 2b に垂直の破線がプロットされています。これは、WSe2 多層の振動の最大値を示しています。図2cは、B∥ = 0 Tから9 TまでのWSe2多層の完全なデータセットを示しています。MoSe2多層の完全なデータセットは、補足の図S2にプロットされています。図 2c の灰色の破線は目へのガイドであり、同じ振動周期に対応する振動の最大値を示しています。 TRFE測定の共振挙動をテストするために、図2dに、レーザーパルスのさまざまな中心エネルギーについて、B∥ = 6 Tの固定面内磁場におけるWSe2多層のTRFEトレースをプロットしました。中心エネルギーは図2dに示されており、パルスのスペクトル幅は〜16 meVです。図2dに示すように振動の振幅Δを抽出し、それらを中心レーザーエネルギーに対してプロットしたものが図2eです。振幅は明確な共振挙動を示します。図 2e の破線はガウスフィットであり、オレンジ色の実線は 2 つのガウスフィット曲線の合計です。 2つの最大値は、A1sおよびA2sの層内励起子との共鳴に起因すると考えられます（図1aのRC実験の共鳴特徴を参照）。図1aの白色光RC測定と比較して、A1sの共鳴位置が約16meV低いエネルギー側にシフトしていることに注目します。これは、バンドギャップ繰り込み効果40および/またはパルス励起下の温度上昇による可能性があります。赤方偏移がもっぱら温度上昇によって引き起こされる場合、WSe2 多層膜の TRFE 実験における温度は、上限として T ~ 100 K41 になる可能性があります。 0から9 TまでのA2s励起子と共鳴するTRFEトレースの完全なデータセットは、補足の図S3にあります（図S4のMoSe2多層についても同じ）。スペクトル領域では、MoSe2多層のA1sおよびA2s励起子を超えるエネルギーでの振動、つまり励起子共鳴が観察されないことを強調する必要があります。 25 RC 測定で IX が報告されました。そのことから、観察された時間振動には層内 A 励起子のみが関連していると結論付けます。

A1s 励起子共鳴で励起された、a B∥ = 0 および b B∥ = 9 T におけるすべてのサンプルの TRFE トレースの比較。多層サンプルでは、振動を示さない単層サンプルとは対照的に、B∥ = 9 T の時間トレースで強い時間振動が観察されます。 c さまざまな面内磁場に対する WSe2 多層の TRFE トレース。赤い実線は、データに対する指数関数的に減衰したコサインフィットを表します。灰色の破線は目へのガイドです。 d 図に示すように、レーザーパルスのさまざまな中心エネルギーELaserに対する固定面内磁場B∥ = 6 TでのWSe2多層のTRFE測定。信号の明確な共鳴挙動が観察できます。すべての曲線に対して決定された信号振幅 Δ が示されています。 e d に示す抽出された信号振幅 Δ (青い実線) と中心レーザーエネルギーのプロット。破線はガウスフィットを表し、オレンジ色の実線は両方のフィット曲線の合計です。 A1s および A2s 励起子との共鳴は矢印で示されています。すべての測定において、温度は T ~ 5 K でした。

明らかに、TRFE トレースの振動は、たとえば n ドープ GaAs バルク内の電子スピン 42、GaAs 量子井戸内の正孔スピン 43、または局所的なバックグラウンド電荷から知られるように、面内磁場の周りの磁気モーメントのコヒーレントな歳差運動に似ています。 MoS2 や WS244 のキャリアなど、多くの例があります。 B∥ > 0 のすべての実験曲線を指数関数的に減衰したコサイン関数 \(S(\nu,{\tau }_{v})\propto \exp (-{{\Delta }}t/{\) で近似しました。 tau }_{v})\cos (2\pi \nu \Delta t)\) の遅延時間 Δt は、図 2c の赤い実線で例示されているように、TRFE 信号の速い初期減衰を大幅に上回ります。 9Tトレース。重要な結果は、B∥ > 0 での周波数 ν の振動が、B∥ = 0 での励起子信号とほぼ同じ減衰時間 τv で減衰し、長寿命の振動信号が発生しないことです。そのことから、MoS2 および WS2 単層の局在電子で観察されるように、振動はバックグラウンド電荷キャリアのスピンからではなく、励起子磁気モーメントのラーモア歳差運動から生じていると結論付けます。さらに、減衰時間 τv が B∥ からほぼ独立していることは、g 因子の変動が役割を果たしていないことを示しています。それ以外の場合、τv の 1/B∥ 依存性が予想されます 45,46。図 3a は、この手順で抽出されたすべての発振周波数 ν と B∥ の比較を示しています。明らかに、線形のゼーマンのような依存性が認められます。決定された∣g∥∣は、図3aの凡例に示されています。これらの値の実験誤差範囲は約 ±0.2 です。 TRFE 実験では、g 係数の大きさのみを決定でき、その符号は決定できないことに注意してください。非常に注目すべきことに、すべての励起子共鳴について、決定された ∣g∥∣ は、参考文献で報告されている、対応する材料の面外 g 因子 ∣g⊥∣ に非常に近いです。これらは、WSe2 バルク材料 ∣g⊥∣ = 3.2 ± 0.2 および A1s および A2s 層内励起子の場合、それぞれ 3.3 ± 0.6 です 25。 MoSe2 バルクの場合、報告されている A1s の値は ∣g⊥∣ = 2.7 ± 0.125 です。したがって、多層 TMDC では ∣g∥∣ ~ ∣g⊥∣ となり、バルク限界に近づいていると結論付けられます。

a MoSe2 の A1s および A2s 層内励起子 (オレンジ色と黄色の実線の丸印)、および WSe2 多層サンプルの A1s および A2s 層内励起子 (濃緑色と薄緑色の実線の丸印) の面内磁場に対する振動周波数を実験的に検出しました。低フィールドと高フィールドの例示的なエラーバーが示されています。抽出された絶対値 ∣g∥∣ を凡例に示します。実験誤差範囲は約 ± 0.2 です。 b 多層における B∥ > 0 における層内 A 励起子のエネルギー対質量中心運動量 K 分散。励起子の場合、電子のスピンの z 成分は一重線の小さな矢印で表され、正孔スピンは二重線の矢印で示されます。有限の g∥ による励起子のエネルギー分割が考慮されます。赤い二重矢印は、隣接する層間のコヒーレントな運動量が許容する振動を象徴するはずです。 c ブロッホ球上の擬似スピン回転の表現。北極は τ = +1 に対応し、南極は τ = −1 の状態を表します。オレンジ色の矢印は、直線偏光で励起されたシステムに対応します。

以下では、実験結果をさらに詳しく説明し、それらを第一原理計算と比較します (方法のセクションを参照)。表 1 では、面外のスピン角運動量と軌道角運動量を計算しました (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}_{{{{{{{{ \rm{z}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}}、{{{{{{{{\rm{L}} }}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}} }\)) だけでなく面内 (\({{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{x}}} }}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}\), \({{{{{{{{\rm{L}}}}} }}}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}\) ) 指示は単層サンプルと多層サンプルに示されています。上付き文字 i は CB または VB、つまりそれぞれ伝導帯または価電子帯の状態を表し、材料内の層内 A 励起子に関連します (図 1b、c を参照)。スピン順序が逆であるため、関連する CB 状態が 2 つの材料で異なることに注意してください。 A 励起子の計算された g 係数。 \({g}_{\perp /\Parallel }=2({{{{{{{\rm{S}}}}}}}} によって決定されます_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{ {\rm{CB}}}}}}}}+{{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z} }}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}} -{{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{ {\rm{x}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}}-{{{{{{{\rm{L} }}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{\rm{x}}}}}}}} ^{{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}})\)47 も与えられます。 VB 角運動量の前のマイナス記号は、正孔の角運動量が VB 状態の電子の角運動量とちょうど反対であるという事実を説明しています。単層および WSe2 多層では、計算された g⊥ は公表されている実験値とよく一致しますが、MoSe2 多層では、計算された ∣g⊥∣ は実験レポートと比較して若干小さいことがわかります。単層の g∥ ~ 0 という実験結果は計算によって確認され、正確に g∥ = 0 が得られます (対称性の考慮によりスピンと軌道の角運動量の寄与は両方ともゼロであり、数値的に検証されています。表 1 を参照)。

一方、多層サンプルの場合、計算では非ゼロ g∥ が得られますが、これは実験結果と一致していますが、その大きさは実験値より小さく、報告されている面外 g 係数、つまり ∣g に近い値です。 ∥(式)∣ ~ ∣g⊥(式)∣。興味深いことに、バンドの特定の対称性 (K 谷の D3h 点群の CB ~ Γ9 および VB ~ Γ7) により、価電子帯のみが g∥ の非ゼロ値を示しますが、伝導帯では厳密にゼロです。、つまり軌道、\({{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}} }^{{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\)、スピン、\({{{{{{{{\rm{S}}}}}} }}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}\)、角運動量は両方ともゼロです (表 1 を参照)。この状況は、六方晶系対称性を持つウルツ鉱材料の重正孔価電子帯のゼロ gx (フォークト幾何学) に似ています 48、49、50、51。第一原理計算では電子バンドの層間混成は完全に考慮されていますが、励起子相関は考慮されていません。励起子共鳴での振動が観察されているため、励起子レベルでの追加のハイブリダイゼーションが観察された g 因子に寄与している可能性があります。例えば、面内磁場は、単層 TMDC に明るい励起子と暗い励起子の混合を導入します 30、31、32。バルクの場合、励起子の相関により、バンドのさらなる縮退により、異なる励起子チャネルの混合が促進される可能性があります。バルクケースにおけるこれらの励起子相関の調査は、現在の研究の範囲を超えていますが、将来の調査のための未解決のトピックであることを強調します。また、多層では 2s 励起子の ∣g∥∣ が 1s 励起子のものよりわずかに大きいという実験的観察 (図 3a を参照) は、励起子のハイブリッド形成によって説明できるかもしれません。 2s励起子は1s励起子よりも大きい（図1eを参照）。したがって、ハイブリダイゼーション効果は、1 秒励起子よりも 2 秒励起子の方がわずかに重要である可能性があります。

図3bでは、2つの多層材料の関連する励起子共鳴、すなわちA1sおよびA2s共鳴の励起子質量中心分散の概略図が示されています。励起子の場合、電子と正孔のスピン Sz は、それぞれ一重線と二重線の矢印で示されています。非ゼロ g∥ に対応するエネルギー分割は、重心放物線の破線と実線によって考慮されます。ヘリシティは励起子のスピン配置の隣に表示されます。太い赤い二重矢印は、共鳴励起時の励起子状態間のコヒーレント振動を象徴しています。したがって、観察された振動は、異なる擬似スピンを伴う励起子準位間のコヒーレント振動、すなわち擬似スピン量子ビートに由来すると考えられます。これらは、図 3c に示すように、ブロッホ球上で視覚化できます。北極は、擬スピン τ = +1 の励起子に対応します。これは、それらが個々の層の K+ 谷を占めることを意味します (図 1d を参照)。それらが σ+ ポンプパルスによって初期化されると、擬似スピン τ = −1 を持つ励起子、つまり個々の層の K- 谷を占める励起子である南極にコヒーレントに発振することができます。これまでのところ決定的に答えることができない疑問は、コヒーレント振動が層内のみの K+ および K- A 励起子のスピン量子ビートであるか (層内振動)、または層間 (層間振動) であるのか、あるいは、両方の混合物。単層では振動が観察されないという実験結果は、多層サンプルにおける層間スピン量子ビートのシナリオを支持する可能性があります。これはさらに、k空間ではK+とK-の谷がH型構造で互いに重なっているため、振動の層間成分が運動量を許容しているという事実によって裏付けられます（図1dを参照）。。しかし、WSe2 二重層については、面内磁場中で正孔のみがコヒーレント振動を示す可能性があることが以前に示唆されていました9。おそらく、層内振動と層間振動の両方からの寄与がある可能性があります。どの部分が支配的であるかは、今のところは言えません。将来の研究では、これは R 型多層サンプルの実験によってさらに強調される可能性があります。H 型とは対照的に、R 型積層では、A 励起子の層間振動は運動量が禁止されます。このシナリオは層内振動を促進する可能性があります。ただし、TMDC セレン化物は R 型では成長しないため、このような実験は技術的に要求が厳しく、多層サンプルを手作業で作製する必要があります。

最後に、層数の依存性についていくつかメモしておきます。原理的には、スピン縮退が回復する対称 H 型二重層サンプルから擬似スピン振動が発生すると予想されます。これをより詳細に説明するために、対称 WSe2 二重層の g 係数を計算しました (補足情報の表 SI を参照)。実際、二重層では非ゼロ g∥ を受け取ります。これは、単層の値 (g∥ ~ 0) とバルク限界の間にあります。また、二重層の g⊥ は、単層と多層の対応する値の間にあります (表 SI を参照)。残念ながら、大面積のカプセル化された H 型 WSe2 二重層に対する予備的な TRFE 実験では、面内磁場に対する振動は示されていません。これらの予備実験は補足情報の図S6に示されており、近くの多層のTRFEトレースと比較されています。大面積サンプル上の直径約 50 μm のレーザースポット内には、hBN による局所的に変化するひずみや誘電環境などによって引き起こされる、異なる非対称電位を持つ多数の微小領域が存在するのではないかと推測しています。スピン縮退が回復しないカプセル化。これは、大規模な擬似スピン回転の開発を妨げる可能性があります。将来の実験では、二重層から始めて層数を増やし、場合によってはレーザースポットサイズを小さくして、一連のサンプルを体系的に研究することが非常に望ましいでしょう。

要約すると、時間分解ファラデー楕円率を介して、面内磁場中のTMDC多層におけるGHzからTHzの周波数範囲での超高速の擬似スピン回転を検出しました。驚くべきことに、抽出された面内 g 係数の大きさは、同じ材料の面外 g 係数の報告値に近いです。これは、非ゼロの面内磁場に対して時間的振動を示さず、したがってゼロに近い面内励起子係数を有する単層サンプルとは全く対照的である。実験結果は、g 係数の第一原理計算によって確認されます。私たちの研究は、超高速時間スケールでこれらの擬似スピンを操作するための扉を開き、参考文献で示唆されているように、TMDC多層を擬似スピン操作のための興味深いプラットフォームにし、量子ゲート操作を可能にする可能性があります。 9、手の届く範囲に。

調査されたすべての TMDC サンプルは、日東テープを使用してバルク原料材料 (HQ Graphene から購入) から機械的に剥離され、粘弾性ポリメチルジシロキサンスタンプによって透明なサファイア基板に転写されます 52。大面積の MoSe2 および WSe2 単層が調製され、環境の影響から保護するために六方晶系窒化ホウ素 (hBN) 多層にカプセル化されています。原稿の本文では、2 つの多層サンプルの結果が示されています。1 つは 14 層からなる WSe2 多層、もう 1 つは約 84 層の MoSe2 多層です。

サンプルの特性評価のために、すべてのサンプルの反射率コントラスト (RC) 測定が光学顕微鏡セットアップで行われます。サンプルは、弾性有機接着剤によって He フロークライオスタットのコールドフィンガーに取り付けられ、真空中に維持されます。その間、サンプルホルダーは公称 5 K まで冷却されます。サンプル位置の温度は、サンプルの相対強度によって推定されます。サファイア基板のルビーのライン。基板温度は通常、約 T = 10 K ～ 30 K です。RC 測定には、60 倍の顕微鏡対物レンズによって直径約 10 μm のスポットに集束される白色光源が使用されます。参照スペクトルは、TMDC サンプルの隣の位置に記録されます。伝達行列モデルを使用した RC スペクトルの評価は、補足情報にあります (補足図 S5)。

TRFE実験に使用される実験セットアップの概略図を補足の図S1に示します。 TRFE 実験では、モードロック Ti:サファイアレーザーが使用され、80 MHz の繰り返し速度で約 80 fs の時間長のレーザーパルスを生成します。レーザービームはビームスプリッターによって 2 つのパルス列に分割されます。ポンプパルスとプローブパルスの間の時間遅延Δtは、リニアステッパーステージに取り付けられた再帰反射器によって調整されます。両方のビームは平凸レンズによってサンプル表面に集束され、そこで重なり合います。試料位置でのレーザースポット径は約50μmです。サンプルは、約 T = 5 K の温度で超伝導磁石コイル (スプリットコイルクライオスタット) を備えた光学式クライオスタットに取り付けられ、この温度は冷たい He ガスの一定の流れによって維持されます。磁石クライオスタットの前後でレーザーのパルス長を測定することにより、サンプル位置でのパルス長は約 130 fs であると推定されます。ポンプパルスは円偏光であり、レーザー波長は励起子吸収線に調整されてサンプル内に谷偏光が生成されます。次に、サンプルの透過後の直線偏光プローブパルスの楕円率を検出することにより、谷偏光の時間的ダイナミクスが測定されます。楕円率の測定には、ウォラストンプリズム、1/4 波長板、および 2 つのバランスのとれたフォトダイオードの組み合わせが使用されます。ポンプビームは約 1.6 kHz の周波数で機械的にチョップされ、フォトダイオードの差分信号の検出にはロックイン技術が使用されます。

実験で励起子密度を最も正確に推定するために、(i) ポンプビームがサンプルに焦点を合わせている場合と、(ii) ポンプビームがサンプルの隣に焦点を合わせている場合の 2 つの場合について、透過ポンプレーザービームのパワーを測定します。サファイア基板上のサンプル。このアプローチでは、サファイア基板と TMDC サンプルを使用したサファイア基板の反射率の差が無視されるため、パワーの差はサンプルによって吸収されるパワーの上限になります。次に、励起子密度 n が吸収光子 nphotons の密度に等しいと仮定します。これは、Pabs = nphotonsELaserfr2π によって吸収パワー Pabs に関係します。 ELaser はレーザー光子のエネルギー、f はレーザーの繰り返し速度 (80 MHz)、r = 25 μm はサンプル上のレーザースポット半径です。

この手順により、WSe2 単層では初期励起子密度 n ~ 1.3 × 1012 cm−2、MoSe2 単層では n ~ 1.9 × 1012 cm−2 が得られます。どちらの場合も A1s 励起子は共鳴励起されます。どちらの値もモット密度を大幅に下回っています40、53、54。多層サンプルの場合、総励起子密度を層の数で割って、層あたりの密度の推定値を取得します。 WSe2 多層 (14 層) では、A1s 励起子を共鳴励起する場合は n ~ 3.7 × 1011 cm−2/層、A2s 励起子での共鳴励起については n ~ 2.1 × 1011 cm−2 / 層が得られます。 MoSe2 多層 (80 層) の場合、A1s 励起子の共鳴については n ~ 1.0 × 1012 cm-2/層、A2s 励起子の共鳴については n ~ 1.4 × 1012 cm-2/層になります。

第一原理計算は、フルポテンシャル全電子コード WIEN2k55 を使用して密度汎関数理論 (DFT) 内で実行されます。パーデュー・バーク・エルンツァーホフ (PBE) 交換相関汎関数 56、核と価数の分離エネルギー - 6 Ry、軌道量子数が最大 10 の原子球、最小原子半径を乗じた平面波カットオフを使用します。スピン軌道結合を含めるため、コア電子は完全相対論的に考慮されますが、価電子は 2 番目の変分ステップで扱われます 57。バルク (単層) には 15 × 15 × 6 (15 × 15) の Monkhorst-Pack k-grid を使用します。バルク計算には、D3 補正によるファンデルワールス相互作用が含まれます58。自己無撞着収束は、電荷に 10-6 e、エネルギーに 10-6 Ry の基準を使用して達成されました。参照から取得したバルク格子パラメータ。図５９において、ＷＳｅ２の場合、ａ＝３．２８２Å、ｄ＝３．３４０Å、ｃ＝１２．９６０Åである。 MoSe2 の場合、a = 3.289 Å、d = 3.335 Å、および c = 12.927 Å。ここで、面内格子パラメータ a と層の厚さ d は、バルクと単層で同じであると考えられます。単層では、周期的レプリカ間の相互作用を避けるために 16 Å の真空間隔を使用しましたが、バルクの場合、単位セルの合計サイズは格子パラメータ c です。軌道角運動量 Lx と Lz の計算は、参考文献で説明されている完全に収束した帯域間加算アプローチに基づいています。 47、60、61、62。

バルク層内励起子の計算には、有効なベーテ・サルピーター方程式を使用しました63,64。 K バレー付近のエネルギーバンド分散は \(E({k}_{x},\;{k}_{y},\;{k}_{z})=\frac{{\hslash として扱われます}^{2}}{2{m}^{*}}\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}\right)+f({k }_{z})\)、m* は面内有効質量、f(kz) はバルクの最初のブリルアンゾーンの − H − K − H 方向に沿った分散をモデル化します。 DFT で計算された WSe2 の面内有効質量は、mCB = 0.29m0 および mVB = 0.36m0、MoSe2 の場合、mCB = 0.90m0 および mVB = 0.61m0 です。関数 f(kz) については、DFT 計算から直接数値を取得します。電子と正孔の相互作用は異方性クーロンポテンシャルによって媒介され、WSe2 の誘電率は εxx = εyy = 15.75 および εzz = 7.75 で与えられ、MoSe2 の誘電率は εxx = εyy = 17.45 および εzz = 8.3 で与えられます。 65. 私たちの計算により、WSe2 の A1s(2s) 励起子については 29.9 (9.1) meV、MoSe2 の A1s(2s) 励起子については 41.9 (10.1) meV の結合エネルギーが明らかになりました。バルク TMDC の層内励起子に対するこのアプローチの詳細については、参考文献を参照してください。バルク WS2 の場合は 66。

この論文内の調査結果を裏付けるデータは、記事および補足情報ファイル内で入手できるか、または要求に応じて対応する著者から入手できます。論文内の図のソースデータと補足情報は、補足ソースデータファイルとしてこの論文に提供されます。ソースデータはこのペーパーに付属しています。

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私たちは、Tobias Korn 氏との貴重な議論に感謝し、実験の初期設定における専門家の支援に感謝したいと思います。我々は、転移マトリックスプログラムを提供してくれた Alexey Chernikov と、AFM 実験で専門家の支援をしてくれた Sebastian Bange に感謝の意を表します。 Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG、ドイツ研究財団) による資金提供 - プロジェクト ID 314695032 - SFB 1277 (サブプロジェクト B05 (CS)、B07 および B11 (JF))、およびプロジェクト SCHU1171/8-1 (CS) および SCHU1171/10- 1 (SPP 2244) (CS) に感謝します。 KW と TT は、JSPS 科研費 (助成金番号 19H05790、20H00354、および 21H05233) からの支援に感謝します。

Projekt DEAL によって実現および組織されたオープンアクセスの資金調達。

レーゲンスブルク大学実験応用物理研究所、D-93040、レーゲンスブルク、ドイツ

サイモン・レイバー、デニス・ファルター、サイモン・フェルドル、ペッター・マルゼナ、クリスチャン・シューラー

レーゲンスブルク大学理論物理学研究所、D-93040、レーゲンスブルク、ドイツ

パウロ・E・ファリア・ジュニア & ヤロスラフ・ファビアン

物質・材料研究機構機能性材料研究センター、〒305-0044 茨城県つくば市

Kenji Watanabe

国際ナノアーキテクトニクス研究拠点、物質・材料研究機構、〒305-0044 茨城県つくば市

Takashi Taniguchi

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SR、DF、SF、PM はサンプルを準備し、実験を実行し、データを分析しました。 PEFJ と JF は第一原理計算と励起子の計算を実行しました。 KWとTTは高品質のhBN材料をサポートしました。 CS はプロジェクトを構想し、データを分析し、原稿を書きました。著者全員が結果の議論と原稿の完成に貢献しました。

クリスチャン・シュラーへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた Nikolai Sinitsyn と他の匿名の査読者に感謝します。査読者レポートが利用可能です。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Raiber, S.、Faria Junior, PE、Falter, D. 他多層WSe2およびMoSe2における超高速擬似スピン量子ビート。 Nat Commun 13、4997 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

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受信日: 2022 年 5 月 4 日

受理日: 2022 年 8 月 4 日

公開日: 2022 年 8 月 25 日

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