水中の残存壁層厚さを測定するための新しい実験手法の開発

Oct 11, 2023

Scientific Reports volume 13、記事番号: 4530 (2023) この記事を引用

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流体の効果的な除去と置換は、プロセス機器の操作と洗浄、石油回収や帯水層浄化のための多孔質媒体への流体注入、または新規または放棄された井戸での地下の帯状隔離の達成など、多くの産業および環境用途で重要です。 洗浄液による置換後に残る残留液壁膜を正確に測定することは、長年の課題であり、特に厚さがマイクロメートルオーダーの非常に薄い液膜の場合はそうです。 私たちは、水平パイプが水にさらされた後に壁に残る油膜の特性評価に焦点を当て、関連するパイプ材料の使用を可能にする新しい非侵入型分析技術を開発します。 パイプにもともと存在していた油は疎水性染料のナイルレッドで染色され、パイプを既知量の水で置換した後に残る残留油量を中間有機溶媒を使用して収集します。 最後に、紫外可視分光法を使用して、収集された流体中のナイルレッド濃度を測定します。この濃度は、パイプ内の油の残留量に比例します。 置換流体が 2 つの異なる速度で注入され、注入される流体の体積が変化する実験を行うことにより、この方法を実証します。 予想通り、注入流体量が増加するにつれて油膜が徐々に薄くなっていくことがわかります。 測定した膜厚を、パイプ内の定常速度プロファイルに基づく変位モデルと比較したところ、実験では常により薄い膜厚が生成されることがわかりました。 この開発された技術により、さまざまな非ニュートン流体ペア、およびさまざまな現実的なパイプ材料と表面粗さについて、層流、遷移および乱流領域での非混和変位に関与する変位および洗浄メカニズムの定量化が可能になります。

不混和流体を含む二相流体置換流は、パイプライン内の石油とガスの同時の流れ 2、注水による多孔質の貯留岩からの石油の置換 3、4、または空気の流れなど、産業用途と生物学的用途の両方で広く普及しています。粘性の液体で裏打ちされた肺の気道を通過します5、6。 用途や流動条件に応じて、非混和二相流はさまざまな流体配置を示すことがあり、パイプラインで遭遇する層状流、コア環状流、または気泡流などが該当します2。 ここで私たちが焦点を当てているのは、パイプからの不混和性液体の置換です。つまり、最初にパイプ内に存在する残留油を置換するために水を注入します。 この研究は、部分的には、石油生産または二酸化炭素の地質学的隔離のための井戸の建設事業に関与する同様の移動プロセスによって動機付けられています。 このような井戸には、ゾーンを隔離するための適切なセメント質バリアを設置する必要があります7。 バリアの品質は、坑井内に存在する掘削流体の完全な排出と、バリアの長さに沿った固体境界面の効果的な水力洗浄に関連しています8,9。

セメンティングとバリアの配置に関連する流体の変位の研究は、主に混和性流体のペアに焦点を当てており、形状（傾斜、環状クリアランス、偏心）、配置条件（流量、注入量）、および流体の特性（密度と粘度のコントラスト）の影響が考慮されています。 ）流体-流体界面の進化と変位効率に関する7。 最近、非混和性の液体（水と油）が関与する変位が、傾斜したパイプについては実験的に 10、11 、また傾斜したダクトについては理論的に研究されており、混和性の液体と比較して新たな不安定性と流れのパターンが明らかになりました 10。 変位研究に関する現在の研究のほとんどは、透明なパイプや環状体の変位中の流体-流体界面の視覚的観察に基づいています。 そのため、薄壁フィルムの除去の研究は、機器の光学分解能と湾曲した壁面を通る光の屈折によって大きく制限されてきました。 この研究では、既知の量の置換水を注入した後にパイプ内に残る残留油量を推定するための、新規かつ簡単な分析方法を紹介します。 この方法では、非侵入的な方法を使用して、同等のマイクロメートルサイズの膜厚に対応する残留油量を測定できます。 この方法は、疎水性染料で油相を染色し、既知量の水を注入してパイプを移動した後に有機溶媒を使用して残留油を収集することに基づいています。 疎水性染料としてナイルレッド、有機溶媒としてテトラヒドロフラン（THF）を使用しています。 ナイルレッドの疎水性特性は、これまで、脂肪滴の選択的染色と検出 13、タンパク質の特性評価 14、および非水相液体の表面下分離のための注射可能な水性フィルターの有効性の測定 15 に利用されてきました。 最後に、紫外可視 (UV-Vis) 分光測光法を使用して THF 溶液中の色素濃度を測定します。この濃度は残留油量に比例します。

これまで、液体の音速 (超音波測定)、液体の導電率、または放射線の減衰 (ガンマ線、中性子、または X 線の測定) など、さまざまな物理原理が液膜の厚さの測定に使用されてきました 16。 最近では、壁駆動 (クエット) 流れにおける壁せん断による油膜除去を研究するために、ナイルレッドが蛍光測定と組み合わせて染色またはトレーサーとして使用されました 17,18。 蛍光測定により、マイクロメートルサイズの壁膜に対応する色素濃度を検出できることが示され、実験結果は、壁膜除去に対する濡れ性、冶金および表面粗さの影響を強調しました17,18。 この研究では、同様の技術を適用しますが、圧力駆動 (ポアズイユ) 流れに焦点を当て、UV-Vis 分光法を利用して残留油量を測定します。 UV-Vis 分光光度計は操作が簡単で、高い測定精度を備えて広く入手可能です。 小型の紫外可視分光計でも非常に正確な測定値を得ることができ、これは大量の化学溶液を扱う研究にとって非常に重要です。 流体ペアとして鉱油と水を使用した測定手法を実証し、上部層流領域の流動状態での変位実験を実行します。 この方法論は、流体の変位と壁の洗浄が非ニュートン流体粘度、乱流状態、またはさまざまなパイプ壁の粗さによってどのような影響を受けるかについての将来の研究に直接適用できます。

変位実験を行うために使用される実験装置を図 1 に示します。この装置は、合計長さ 1 m の 3 つの接続されたパイプセグメントで構成されます：（i）80 cm の入口セクション、（ii）7 cm のサンプリングセクション、および(iii) 13 cm の出口セクション。 パイプセグメントはステンレス鋼製で、内径は 15.05 mm です。 結合されたセグメントは、水平に配置された直管を構成します。 サンプリングセクションの両側にあるクイックコネクタにより、ユーザーは、置換流体の注入後、壁に残留油膜が付着した状態でもこのセクションを簡単に取り出すことができます。 外部電源によって制御される遠心ポンプが置換流体をパイプに送り、対応する流量が超音波流量計 SICK Sensor Intelligence (モデル FFUS15-1G1IO) を使用して測定されます。

実験装置のレイアウト。

当社では、固定体積流量で既知量の水を注入することによって鉱物油を置換する置換実験を実行します。 置換終了時の残留オイル量を効果的に測定するために、既知の濃度のナイルレッドでオイルを染色します。ナイルレッドは油に可溶な疎水性染料であり、分光分析によって簡単に識別できます。 さらに、ナイルレッドは油中の他の成分や添加剤と相互作用しません19。 したがって、ナイルレッドは不混和性置換実験に適した染料であると考えられました。 この研究におけるナイルレッド色素 (9-(ジエチルアミノ)-5H-ベンゾ[a]フェノキサジン-5-オン)は、TCI Europe から入手しました。

置換後に回収される油の量は少ないと予想され、通常は数十マイクロメートル程度の同等の壁膜厚さに相当するため、油中のナイルレッド染料の均一な分布を確保することが測定の精度にとって重要です。 染色油が均質な混合物であることを確認するために、超音波ホモジナイザー (モデル: Branson 450 Digital Sonifier) を使用してナイルレッドを鉱油に混合しました。 混合プロセスは、色が均一で液体全体に均一に分布しているとみなされるまで、15 分間続きました。 図 2 に示すように、よく混合された油は透明で、濃いオレンジ色に見えました。油をナイルレッド染料と混合した後、この油を、ある温度で毎分 600 回転で作動する磁気ホット プレート スターラー上に保持しました。 25\(^{\circ }\)Cの。

マグネティックホットプレートスターラー上でナイルレッドで染色したSipdril 4/0サンプル。

各置換実験の後、ナイルレッド染料で染色された残留油を含む試験セクションを、水混和性有機溶媒テトラヒドロフラン（THF; > 99% 安定化、VWR Chemicals より供給）に浸漬しました。 このようにして、残留油膜をTHFに溶解し、希釈濃度のナイルレッド染料を含む新しい溶液を作成した。 この溶液中のナイルレッドの濃度は、UV-Vis 分光法 (ThermoFisher Scientific 製 GENESYS 50 UV-Vis 分光光度計) と濃度検量線を使用して測定されました。 次に、検量線と等価壁層厚への変換について説明します。

THF 溶液中の回収されたナイルレッド色素の濃度を記録するには、ナイルレッド濃度の関数としての吸収強度の検量線が必要です。 検量線を作成するために、THF 中の 10 種類の異なる既知濃度のナイルレッドを調製し、純粋な THF 溶液とともに、調製した各溶液の波長の関数として吸収強度を測定しました。 調製された溶液の最大吸光度に対応する波長が分析用に選択されました。 この選択により、UV-Vis 測定の精度と最大感度が保証されます。

検量線用の溶液を調製するための標準的な手順に従いました。まず、THF 中の濃度 20 μg/mL のナイルレッドでストック溶液を調製しました。 次に、ストック溶液をTHFで徐々に希釈することにより、一連の標準溶液を調製しました。 これにより、ナイルレッド濃度が 10 μg/mL、5 μg/mL、2 μg/mL、1 μg/mL、0.5 μg/mL、0.2 μg/mL、0.1 μg/mL、0.05 μg/mL、0.02 μg/mL に減少しました。 mL、最後に 0.002 μg/mL。 ナイルレッド濃度 10 μg/mL、5 μg/mL、2 μg/mL、1 μg/mL、および 0.5 μg/mL の溶液の UV-Vis 吸収スペクトルを図 3a に示します。 測定中に最大の感度を得るには、最大吸光度ピークを特定する必要があります。 図3aに示すように、最大​​吸光度の波長は、すべての濃度で528 nmと530 nmの間で見られます。 検量線を作成するには、528 nm と 530 nm の間の波長の吸収の平均から、特定の溶液の吸収を計算します。

置換後の残留油量の測定に使用したナイルレッド溶液の吸光度スペクトル (a) と最終検量線 (b)。 UV-Vis スペクトル測定 (a) および検量線 (b) の完全なデータセットは、それぞれ補足表 S1 および S2 としてオンラインで見つけることができます。

異なる濃度のナイルレッド溶液の吸光度を図 3b に示します。 最小二乗線形回帰を実行して、図に示す検量線を取得します。 吸光度を y (任意の単位)​​、ナイルレッド濃度 (μg/mL 単位) を x で表すと、検量線は \(y = 0.1029 x + 0.0008\) となり、相関係数は 0.999 であることがわかります。 これは、グラフで観察されるように、吸光度と濃度の間の直線関係が優れていることを示唆しています。 この検量線は、測定された吸光度に基づいて未知のサンプル中のナイルレッドの濃度を計算するための基準として使用されます。 図 3b の検量線は、油相中のナイルレッドの濃度を最適化するためにも使用されました。効果的な実験操作を行うには、実験の最後に最終溶液が回収されるように、適切な濃度のナイルレッドを選択する必要があります。実験では、測定可能な吸光度があり、過飽和にはなりません。 最適な動作範囲は、図 3b で網掛けで示されています。 これを念頭に置いて、最終的な残留壁層で約 0.8 μg/mL のナイルレッド濃度を取得することを目標としました。 いくつかの実験では、同等の均一な油膜厚さ 60 μm が代表的なものであると仮定し、28 mg のナイルレッドを 175 mL の鉱油に加え、実験終了時の残留油中の染料のおおよそのレベルに達しました。

上述したように、油壁膜が残った回収可能な試験切片を一定量のTHFに浸漬し、油とナイルレッドを溶解させた。 この溶媒の体積を \(V_{THF}\) で表すと、残留オイルの体積 \(V_{oil}\) を次のように推定します。 \(V_{oil} = C_{THF,NR} \cdot V_{ THF} / C_{init,NR}\)、ここで \(C_{init,NR}\) と \(C_{THF,NR}\) は、鉱物油に添加されるナイルレッドの初期 (既知) 濃度を示します。 \(C_{THF,NR}\) は、回収された THF 溶液中のナイルレッドの濃度です。 最後に、サンプルセクションの長さに沿って均一な壁膜厚さを仮定することにより、残留油量を同等の油膜厚さ t に変換できます。つまり、 \(V_{oil} = \pi \Delta L (a^2) -(at)^2))\)、サンプル セクションの内側半径とその長さ \(\Delta L\) を表します。

置換される流体としては、Halliburton 社が提供する低粘度の鉱物油 Sipdrill 4/0 を使用します。 上で説明したように、置換実験を行う前に、油は既知濃度のナイルレッドで染色されました。 水道水を置換流体として使用し、関連する流体特性を表 1 に示します。

これらの流体を使用した置換実験は、2 つの異なる強制流量で、異なる量の置換流体を注入することによって実行されました。 これにより、残留オイル量に対する流量の考えられる影響を調査し、より多くの置換流体が注入されるにつれて残留オイル量がどのように減少するかを観察することができました。 置換流体の注入量が約 0.36 L から最大 3.2 L まで変化する実験を実行しました。パイプの総容積は 0.18 L であるため、置換流体の量はパイプ容積の 2 から最大約 18 単位の範囲でした。

現在の一連の実験では、それぞれ約 9.8 cm/s および 13.6 cm/s の強制バルク速度に対応する、1.05 L/min および 1.45 L/min のいずれかの一定の強制流量が使用されました。 表 2 では、実験を 3 つのケースに分類しています。 最初の 2 つのケースは同じ強制流量で実行されましたが、油相中のナイルレッドの初期濃度が異なりました。 これら 2 つのキャンペーンの実験では、同じ残留油量が生成されることが期待されており、全体的な実験方法を検証するという動機もありました。 3 番目のケースの実験は、減らされた強制流量とケース 1 と同じ初期ナイルレッド濃度で実行され、残留油量が強制流量に敏感かどうかを観察することができました。 再現性をテストするために、すべての実験を少なくとも 1 回繰り返しました。 最後に、以下に報告する実際の注入量は、各実験での流量計の測定から計算されたものであることを指摘します。 これは、総注入量の最も正確な推定値を提供すると考えられます。

実験観察の解釈を容易にするために、サンプリングセクション内の残留油量の測定値と低次変位モデルによる予測を比較します。 このモデルを動機付けるために、まず、表 1 と表 2 に示されている流体特性と実験条件を使用して、慣性、浮力、流体摩擦、界面張力に関連する応力の大きさを評価します。 \(\tau ^* = {\bar {\rho }} U^{*2}\) は典型的な慣性応力スケールであり、 \({\bar{\rho }}\) は 2 つの流体密度の平均であり、 \(U^*\) は課されたバルク速度。 これを、課される体積流量 Q とパイプ断面積の比 \(A = \pi D^2 / 4\)、つまり \(U^* = Q / A\) として定義します。 使用する流量に応じて、\(\tau ^* \およそ \) 8 ～ 17 Pa と推定されます。密度差から生じる浮力応力は \(\Delta \rho g D \およそ 26\) Pa と推定されます。 \(\Delta \rho \) は移動する流体と移動する流体の密度差、D はパイプの内径です。

次に、粘度の幾何平均 \({\bar{\mu }} = \sqrt{\mu _H \mu _L}\) を使用して粘性応力を定量化し、 \(\tau ^*_v = {\bar {\mu }} U^* / D \約 0.01\) この応力スケールの Pa。 最後に、界面張力により \(\sigma / D \およそ 3\) Pa が生じます。図 4 に概略的に示すように、かなりの浮力成分により、パイプの下側に沿った水の進行が促進され、上側には油が存在します。したがって、変位実験の後半の挙動は、界面の不安定性により油の除去が加速される可能性がある、上部の油チャネルの徐々に排出される形である可能性が高い。

変位中の想定される流体構成を示す概略図。流体間の密度差により、単値関数 \(y = h(z,t)\) で定義される層状界面が形成されます。ここで、y は垂直方向であり、 z はパイプの軸に平行です。 パイプの断面では、水は断面の一部 c を占め、パイプの周囲 \(S_H\) を濡らします。 ライターオイルは断面の上部 \(1-c\) 部分を占め、周囲 \(S_L\) を濡らします。 流体間の界面は、断面内で水平で、長さ \(S_I\) であると仮定されます。

図 4 に示す層状流体の仮定構成は、古典的な長波長潤滑スケーリング 20,21 を動機付けており、軸方向 (流れ方向) の変化はパイプの直径に比べてかなり長い長さスケール \(L^*\) にわたって発生します。 , D、つまり \(\epsilon = D / L^* \ll 1\) です。 潤滑近似内の浮力パイプ変位の 2 層 (層別) モデルは、Taghavi ら 22 や Etrati と Frigaard 23 などによって開発されています。 以下では、水平パイプに特化し、2 つの流体の運動量方程式の慣性項を無視する後者のモデルの簡略版を適用します。 先に進む前に、慣性と界面張力の効果、および壁の濡れ効果を無視すると、実際の実験条件が大幅に単純化されていることを認識します。

\(Re = \tau ^* / \tau _v^*\) によって流れのレイノルズ数を表し、支配的な次数の項 \(\epsilon \)、\(\epsilon Re\) および高次の項を無視します。方程式から、層状変位の支配方程式は (i) 連続方程式: \(\mathbf {\nabla } \cdot \textbf{u} = 0\); であることがわかります。 (ii) 流体 k の運動量保存: \(0 = -\mathbf {\nabla } p + \mathbf {\nabla } \cdot \varvec{\tau }_k + \rho _k \textbf{g}\); (iii) パイプの底から測定した界面の高さ h の運動方程式: \(D [h(z,t) - y] / Dt = 0\)。 図 4 の右パネルに示すように、流体界面はパイプ断面で平坦であると仮定されます。 \(\textbf{u}\) は速度ベクトル、p は圧力、\(\rho _k\) と \(\varvec{\tau }_k\) は流体 k の質量密度と偏差応力テンソルです。 、 \(\textbf{g}\) は重力加速度です。 以下では、軸方向位置 z および時間 t における置換流体の濃度を c(z, t) で表します。 図 4 に示すように、置換流体が占める面積割合に相当します。

Etrati と Frigaard23 の導出に従って、変位流体と変位流体が占める領域にわたる支配方程式を平均すると、未知の変位流体濃度 c(z, t) とその平均に対する 3 つの方程式のセットに到達します。変位 (H) 流体相と変位 (L) 流体相の軸方向速度 \(u_{H}\) と \(u_{L}\):

ここで、 \(\tau _H\) と \(\tau _L\) はそれぞれ、変位流体 (H) と変位流体 (L) の壁せん断応力を示し、 \(\tau _{iH} (\tau _ {iL})\) は、界面の置換流体（置換流体）側の界面せん断応力を示します23。 図 4 に示すように、\(S_H\) と \(S_L\) はそれぞれ、変位と変位流体によって濡れたパイプ壁の周囲に対応し、\(S_I\) はパイプ内の水平境界面の長さです。パイプの断面。 「付録」にリストされているように、これらのせん断応力に対して適切な閉包関係を呼び出すことにより、方程式 (1)、(2)、(3) を組み合わせて、c の時空間発展を解くことができます。

c の時空間発展は、式 (1) に従って支配されます。 磁束関数 \(u_H c\) により 1。 (a) では、完全に水平な界面 \(\partial _z の限界内) で、課された速度 \(q(c, \partial _z h) = u_H c / U^*\) によって正規化された磁束関数をプロットします。 h = 0\)。 (b) では、式 (1) の解が得られます。 １．０５Ｌ／分に相当する強制流量の図１は、パイプの長さによって正規化された軸方向位置の関数として示されている。 連続する曲線の時間的分離は \(\Delta t = 0.08 L / U^*\) です。

式では、 (1)、\(u_H c\) は置換流体の流束を表し、図 5a の完全に層状の水平界面 (\(\partial _z h = 0\)) についてこの流束を評価します。 ここでは、表 1 に示す 2 つの試験流体の粘度値を使用し、加えられた体積速度によって流束も正規化しました。 図 5a の磁束関数の凸形状は、c の解における衝撃 (不連続) を示唆しているかもしれませんが、流体間の密度差 (式 (3) の右側で捉えられる) は、流体間の密度差を広げるように作用します。 \(\partial _z h \ne 0\) の領域の濃度プロファイル。 重力による同様の拡散拡散は、例えば、Carrasco-Teja et al.24 によって、水平方向の環状変位の文脈内で報告されています。 図5bでは、1.05 L/minの強制流量に対するパイプの長さによって正規化されたパイプに沿った軸方向位置の関数としてプロットされた等時間濃度プロファイルを示します。 時空間濃度プロファイルは、式 (1) を積分することによって得られます。 (1) Lax-Friedrichs 法を使用する 25。 濃度プロファイルの時空間的変化は、予期された挙動を示しています。つまり、前線がパイプの底部に沿って前進し、浮力による拡散拡散によって衝撃波フロントの形成が妨げられ、パイプの上部からライターオイルがゆっくりと排出されます。 。 わずかに急勾配ですが、1.45 L/min という高い流量でも同様のプロファイルが得られます。 最後に、特定の量の置換流体を注入した後のモデルの予測残留油量を比較するために、図5bの間隔[0.8、0.87]に対応する、サンプリングセクションの長さにわたるcを平均します。

異なる量の注入、置換流体を用いた実験から回収されたTHF溶液を、純粋なTHFのサンプルおよび参照サンプルとともに、図6の左パネル(サンプル1～5)に示します。 参照サンプルは、ナイルレッドで染色された鉱油をパイプに充填し、回収可能な試験セクションを THF 溶液に浸す前にパイプを排出するだけで回収されました。 したがって、参照溶液は、注入された置換流体がない場合に対応し、代わりに油の排出後の残留油壁膜を表します。 図に示されているすべてのサンプルは、表 2 のケース #1 に属する実験から回収され、注入された置換流体の量はサンプル 1 からサンプル 5 に増加します。

ケース #1 の注入量が異なる石英キュベット内の最終 THF 溶液のピクトグラム (左) とその UV-Vis スペクトル (右)。 UV-Vis スペクトル測定 (右) の完全なデータセットは、補足表 S3 としてオンラインで見つけることができます。

回収された流体サンプルの外観から、参照サンプルおよびサンプル 1 からサンプル 5 までのナイルレッド濃度の希釈を視覚的に観察できます。上で指摘したように、これは、注入される置換流体の量が増加した実験に対応します。ここには示されていませんが、ケース #2 と #3 から回収された流体サンプルも同じ傾向を示しています。 図 6 の右パネルに、これらのサンプルの紫外可視分光測定結果を示します。 図3aに示す検量線に基づいて予想されるように、測定値のピークは約530 nmの波長に位置しています。 さらに、測定されたピーク値は、参照サンプルとサンプル 1 からサンプル 5 に関連する最低ピーク値に向かって減少します。

次に、紫外可視分光法測定を図3bの検量線と比較し、THF溶媒による追加の希釈を補正することにより、回収された流体サンプル中の残留油量を推定します。 測定された残留オイル量を、注入された置換流体量 n の関数として図 7 に示します。 表 2 で特定された 3 つのケースからのすべての測定値がこの図に含まれています。

注入されたパイプ容量の関数として測定された残留オイルの体積分率、n。 1 つのパイプの体積は約 0.18 L に相当します。油の体積分率と換算された等価油膜の厚さは、オンラインの補足表 S4 として見つけることができます。 1.05 L/min の強制流量に対応するモデル近似曲線は、補足表 S5 としてオンラインで入手できます。

基準サンプルの測定では、残留油体積分率が 0.02 であることが示唆され、これはすべての場合において壁膜の厚さが約 80 マイクロメートルに相当します。 さらに、ケース #2 と #3 では、注入量の関数としての残留オイルの体積分率が同様の定量的傾向を示していることが観察されます。 これら 2 つのケース間で変化するのは油相中の初期ナイルレッド濃度のみであるため、この観察は、残留油量の測定が予想されたように初期ナイルレッド濃度に依存しないことを示唆しています。 次に、ケース #3 に属する実験は、ケース #1 と同じナイルレッド濃度で、ただし流量を 1.05 L/min に下げて実行されました。 ケース #3 の実験結果は、他の 2 つのケースに比べて多少のばらつきが見られますが、一般的な傾向は同じであると考えられます。つまり、置換流体の注入量が増加するにつれて残留オイル量が徐々に減少します。

測定された残留油体積分率が n にどのように依存するかを推定するには、すべての測定値をプールし、それらを経験式 \({ V_{oil}}(n) = p/(1+qn^r)\) に当てはめます。 ここで、p、q、および r はモデル パラメーターであり、p は参照サンプルの残留油体積分率に対応し、\(p(1+q)^{-1}\) は注入後の残留油体積分率です。置換される流体の体積 \(n = 1\)。 最後に、経験的モデルは、n が大きい場合 \({ V_{oil}} \sim n^{-r}\) を示唆しています。 図 7 の破線は、最小二乗推定値 \(p = 0.021\)、\(q = 0.57\)、\(r = 0.71\) に対応します。 したがって、実験測定は、残留オイル量の減少が \(n^{-1}\) よりも遅いことを示唆しています。 調整後の \(R^2\) 値は 0.96 であり、適合性が高いことを示しています。 回帰モデルの詳細を表 3 に示します。回帰出力は、3 つのパラメーター p、q、r がすべて統計的に有意であることを示しています。

最後に、図７に含まれる実線の曲線は、式１〜３によって定義される、低次数変位モデルによる予測に対応する。 1.05 L/min に相当する強制流量の場合の (1)、(2)、(3) および「付録」に示されている閉包関係。 図 7 から、このモデルは保守的であり、サンプリング セクション内の残留油量を過大予測していることがわかります。 さらに、このモデルは、n が大きい場合に \(V_{oil} \sim n^{-1.4}\) を予測します。これは、実験で測定されたものよりも早い体積減少に対応します。

上で述べたように、そして予想どおり、実験と低次数モデルの両方で、注入され置換される流体の総体積が増加するにつれて残留オイルの体積が減少すると予測されています。 予測と測定の間に観察された差異は、主要な変位メカニズムがモデルの定式化に含まれていないことを示唆しています。 潜在的に重要な影響は、パイプ内壁の湿潤性です。 炭素鋼は準安定な疎水性または極度の親水性を示す可能性があり 26、実験における置換効率に影響を与える可能性があります。 アクリルパイプ内の油によるブラインの非混和性置換を調査した以前の実験研究では、パイプ壁で油とブラインの界面が固定され、その結果置換効率が大幅に低下することがわかりました11。 オラドスら。 湿潤流体が非湿潤流体を置換すると、置換効率が（我々が観察したように）向上する可能性が非常に高いことが示唆されています11。 今後の研究では、関連するパイプ材料の湿潤特性と残留油量への影響についてのより体系的な調査が目標となります。 モデリングの観点から、壁滑り関係 27 は、予測された残留油量と観測された残留油量の間の一致を改善する可能性があります。 また、低次数モデルには運動量方程式に慣性項が含まれていないことにも注意してください。これが、実験における界面の不安定性の原因となる可能性があります。 今後の実験では、残留油量に対する慣性の影響を研究するために、より広範囲の流量と流体粘度を調査する予定です。

実験では良好な再現性と一貫した傾向が示されていますが、潜在的な不正確さと測定誤差の原因がいくつかあることに注意してください。 実験の過程で、鉱物油とナイルレッドの完全に均質でよく混合された原液を調製する際の課題を観察しました。 すなわち、ナイルレッドの濃度が増加するにつれて、ナイルレッドを油に完全に混合することが難しくなり、また油をよく混合しておくことがさらに困難になる。 したがって、高濃度の油を使用すると、ナイルレッド粒子が沈殿する可能性が高くなります。 これらの粒子はセットアップのサンプルセクションの壁に付着する可能性があり、その結果、最終溶液中に存在する色素のレベルが高くなる可能性があります。 関連する課題は、特に少量のナイルレッドに対する紫外可視分光光度計の感度です。 これは、図 7 の n の値が大きくなるにつれて誤差範囲がわずかに大きくなるように反映されています。UV 分光測光法のよく知られた制限として、非常に低いサンプル濃度では感度が不十分なことがよくあります。 この場合、注入される置換流体の量が増加すると、壁層の厚さが減少し、その結果、最終溶液中のナイルレッド濃度のレベルが低下します。 これにより、測定の不確実性が増大します。 もう 1 つの避けられない誤差の原因は、各実験の終了時にサンプリング セクションを取り外す前にパイプの水を抜く実験操作から発生します。 このパイプの排水により、残留オイルが失われる可能性があります。

最後に、将来の実験キャンペーンで正確かつ再現可能な結果を​​確保するために、対処または監視する必要があるいくつかの手順を特定しました。

オイルの混合: この方法が機能するには、染色オイルの均一性が重要です。 この作業では、油の混合はすべて超音波ホモジナイザーによって行われます。 ただし、この方法は少量の石油サンプルに対してのみ機能します。 大量のオイルが必要な場合、超音波均質化は効果的な混合方法ではありません。 この方法のスケールアップに有効な代替方法は、最初にナイルレッド色素を強力な有機溶媒 (THF など) に溶解し、次にこの溶液を油サンプルに混合することです。 ナイルレッドは有機溶媒に容易に溶解するため、これにより油相に染料を添加する実用的な方法が可能となるはずである。 最後のステップは、THF 溶媒を蒸発させて除去することです。

実験操作中の汚染の可能性: 置換後に残った残留油の量が非常に少ないため、測定された壁層の厚さは、THF 溶液中のナイルレッドの質量に非常に敏感です。 したがって、動作中、関連する部品の表面に油による汚染がないことを確認することが非常に重要です。 これは、実験の各実行の前後にサンプリングセクションをアセトン溶液でこすることによって達成できます。

初期オイル濃度: ナイルレッド濃度が低い場合、UV-vis 吸収スペクトルの測定はナイルレッド濃度に対する感度が低くなります。 したがって、正確な結果を得るには、油相中の適切な初期ナイルレッド濃度を決定することが重要です。 私たちの場合、今後の実験を実行するための理想的な初期濃度は約 140 µg/mL である必要があります。 検量線から、この初期濃度は UV-vis 測定からの良好な吸収読み取り値を保証し、同時に実験中の汚染源を制限します。

この論文では、既知の量の不混和性置換流体による置換後のパイプ内の残留油量を定量化する方法を紹介しました。 この方法は、疎水性染料を使用して油相を染色し、紫外可視分光法を使用して置換後の残留油量を測定します。 この方法は、簡単かつ迅速な実験機器を使用してマイクロメートルレベルの油膜の厚さを定量的に測定するという長年の課題に効果的に対処します。 提案された方法論を検証するために、3 セットの変位実験が実行されました。 一連の実験ごとに、油中のナイルレッドの濃度と置換流体の流量を固定し、注入量を徐々に増加させました。 理論的には、濃度の変化は最終的に計算された壁層の厚さに影響を及ぼさないはずです。 また、スケーリングの議論から、置換流体の層流量の変化は最終的な壁層の厚さにわずかな影響を与えるはずであり、膜厚は置換流体の注入量により敏感であることが予想されました。 実験結果はこの理論的仮説を裏付けています。 これらの結果は、実験方法の実現可能性と再現性を検証します。 層状非慣性変位モデルの予測と比較すると、実験データでは残留油量が一貫して小さくなっています。 これは、モデルでは考慮されていない慣性効果と湿潤効果によるものである可能性があると考えられます。 今後の研究では、置換流体の粘度、さまざまな表面材質、およびより広範囲の強制流量（層流、遷移、乱流領域）が残留油量にどのような影響を与えるかを研究することに加えて、これらの影響をより詳細に調査する予定です。

現在の研究中に生成された、および/または現在の研究中に分析された追加のデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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紫外可視分光測光測定を実施するにあたり、スタヴァンゲル大学化学・生物科学・環境工学部の研究室技術者のご支援とご支援に感謝いたします。 また、3 人の匿名の査読者による貴重なコメントと提案にも感謝します。

エネルギーおよび石油工学部、スタヴァンゲル大学、4068、スタヴァンゲル、ノルウェー

ヤオ・チャン、ベンジャミン・バルイエ、ハンス・ヨアキム・スカデム

スタヴァンゲル大学、化学、生物科学、環境工学科、4068、スタヴァンゲル、ノルウェー

サチン・M・チャバン

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YZとHJSは提示されたアイデアと実験を考案しました。 YZとBBは実験を計画し、実施した。 SMC は実験計画を支援し、装置の選択についてアドバイスしました。 YZは実験データを分析し、数値を設計しました。 著者全員が結果について議論し、原稿の下書きを作成し、最終原稿に貢献しました。

ハンス・ヨアキム・スカセムへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

式(1)の壁および界面応力の閉関係式 (3) は、式 (3) に従って濃度プロファイルを進めるために必要です。 (1)。 この研究では、Etrati と Frigaard23 の 2 層研究のモデル 2 を採用しました。ここで、変位 (H) と変位 (L) の寸法壁応力は次のようになります。

ここで、\(X = \mu _H (1-c) / (\mu _L c)\)、

最後に、界面せん断応力は次のようになります23。

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転載と許可

Zhang, Y.、Barrouillet, B.、Chavan, SM 他。 水-油置換流における残留壁層の厚さを測定するための新しい実験手法の開発。 Sci Rep 13、4530 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-31776-5

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受信日: 2022 年 11 月 23 日

受理日: 2023 年 3 月 17 日

発行日: 2023 年 3 月 20 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31776-5

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