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Oct 18, 2023

Scientific Reports volume 12、記事番号: 18724 (2022) この記事を引用

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パーマロイ (Py) ディスクとコバルト (Co) ストライプの二重層微細構造の均一な強磁性共鳴励起を元素固有かつ時間分解で可視化したものを示します。共鳴励起された磁化の横方向の高周波成分は、強磁性共鳴（FMR）と走査透過型X線顕微鏡（STXM-FMR）の組み合わせによってps領域でサンプリングされ、PyとCoの局所的な磁化歳差運動のスナップショットをナノメートル単位で記録します。空間解像度。このアプローチにより、各元素の共鳴動的応答を個別に画像化することができ、それぞれの共鳴時に角運動量が Py ディスクから Co ストライプに、またはその逆に伝達されることがわかりました。私たちのサンプルの積分（キャビティ）FMR スペクトルは、予期せぬ追加の 3 次共鳴を示しています。この共鳴は STXM-FMR 実験でも観察されます。我々の顕微鏡的発見は、それがPyとCoの間の磁気交換によって支配されていることを示唆しており、Coストライプについては漂遊磁場の影響による磁化の相対位相の違いを示しています。

将来の情報技術には、電子の電荷とそのスピンを情報単位として含む新しい概念が必要です1。現代のコンピュータ技術が遭遇する熱負荷やエネルギー需要などのさまざまな制限を克服するために、ソリトンベースの概念 2 から、例えば遺伝子組み換えマグノニックコンピューティング 3,4 などの形式のマグノニクスに至るまで、磁気ベースのロジックに対するいくつかのアプローチが導入されています。スピントロニクスおよびマグノニクスのこの分野では、ギガヘルツおよびテラヘルツ領域でさらに小さな磁気構造を研究する必要があります。

スピンベースのデバイスは通常、複数の材料で構成されており、元素固有の動的磁気特性とその結果として生じるスピン波モードをナノメートルスケールで理解する必要があります。 X 線検出強磁性共鳴 (XFMR)5、6、7、8、9、10、11、12、13、強磁性共鳴 (FMR) と X 線磁気円二色性 (XMCD) による元素固有の磁力測定を組み合わせたもの ( 14、15 およびその参考文献を参照) は、この課題に対処するためのユニークなツールです。

この研究では、走査透過型 X 線顕微鏡で検出された FMR (STXM-FMR)16 が使用されており、サンプルの連続波励起による横 XFMR ジオメトリで 17 ps までの時間サンプリングと名目 50 nm 未満の横方向分解能が提供されています 16,17。 18、19、20、21。マイクロ 22、23 およびサブ 50 nm ナノメートル 24 スケールでの均一および不均一な共鳴応答が監視および分析されています。今回我々は、パーマロイ (Py) ディスク上に元素特異性を持って蒸着されたコバルト (Co) ストライプからなる二層微細構造の共鳴励起を研究します。等しい寸法の極薄強磁性二重層（厚さは通常約 10 nm 以下）に関する以前の研究では、2 つの均一な共振モードが示されており、通常は同相および異相の光学または音響モードとして説明されています 25。合計厚さ 60 nm の二重層微細構造の従来の FMR 測定では、Py および Co 微細構造の個々の共鳴が特定されます。さらに、両方の材料で 3 番目の共鳴が見られますが、これは等しい寸法の極薄二重層に対する前述のアプローチでは説明できず、交換結合を介して Py と Co が一体として同位相で共振することによって説明できます。したがって、空間的、時間的、元素固有の STXM-FMR によって 3 つの共鳴の起源が明らかになり、従来の FMR スペクトルでは見えなかった局所的な位相と振幅の変化も視覚化されます。

私たちは、スタンフォードシンクロトロン放射光源（SSRL）で実現された微小共振器ベースの元素固有の空間分解能STXM-FMRセットアップを使用して、線形領域でFMR励起を測定します16、18。サンプルは、2.5 \(\upmu\) の多結晶パーマロイ (Py) ディスク上に堆積された多結晶 Co ストライプ (長さ 2.0 \(\upmu\)m、幅 0.5 \(\upmu\)m、厚さ 30 nm) です。直径μm、厚さ30nm（図1a参照）。これは、3 段階のリソグラフィーと、厚さ 200 nm の Si\(_{3}\hbox {N}_{4}\) 膜上に強磁性材料 26 を電子ビーム蒸着することによって製造されます。 FMR スペクトルを測定するには、\(10^{6}\) \(\mu _{\text{B}}\) の感度を備えた微小共振器のオメガ型ループ内にサンプルを配置します27,28 、29。サンプルは、振幅 \(\le\) 1.5 mT の均一な直線偏光マイクロ波場によって励起されます。 100 nmのステップサイズを使用したサンプルのSTXM画像を図1bに示します。

(a) Si\(_{3}\hbox {N}_{4}\) 膜上の Co ストライプ/Py ディスク二重層の走査型電子顕微鏡 (SEM) 画像。 B\(_{\text{ext}}\) の方向が示されます。 (b) 微小共振器ループ内のサンプルの STXM 画像。高周波磁場は面外方向に振動します (c) a) に示すサンプルの FMR スペクトル。4 つの主要な共鳴、1: Py 共鳴、2: 結合共鳴、3: Co ストライプ中心共鳴、4 ：Coストライプの長辺の共振。

図 1c は、磁場 \(\hbox {B}_{\text{Ext}}=0\) ～ 200 mT の中で 9.27 GHz のマイクロ波周波数で得られたサンプルの従来型の FMR スペクトルを示しており、3 つの主要な共鳴が特徴です。最初の共鳴は \(\hbox {B}_{\text{Ext},1}=58.3\) mT、2 番目の共鳴は \(\hbox {B}_{\text{Ext},2}=84.9\ ) mT、3 番目の共鳴は \(\hbox {B}_{\text{Ext},3}=112.7\) mT です。追加の 4 番目の共鳴は \(\hbox {B}_{\text{Ext},4}=344\) mT で確認され、線幅は約 8 mT で、例に示すように Co ストライプのエッジモードに対応します。 28、29で。 STXM-FMR セットアップでは、利用可能な \(\hbox {B}_{\text{Ext}}\) の制限により、200 mT 未満の 3 つの共鳴のみを記録できます。共振 1 と 3 は、それぞれ Py ディスクと Co ストライプのモードです。どちらのサンプルも多結晶であるため、結晶磁気異方性は無視できます。 Co ストライプは、ストライプの幾何学的形状とその長辺の垂直方向は \(\hbox {B}_{\text{Ext}}\) (図 1a)、一方 Py は M\(_{\text{sat}}~=~860~ \hbox {kA}/\hbox {m}\)30 は最低の共鳴場を示します。これは、Co ストライプの角度依存 FMR 測定によって確認されます 29。しかし、中間の共鳴 2 の起源は、2 つの個別の共鳴が予想されるだけであるため、すぐには理解できません。中間磁場での 3 番目の共鳴の存在は、Co と Py が 1 つの実体として共鳴し、結合した均一な共鳴をもたらすことを強く示唆しています。これが界面を越える交換結合によるものであると仮定するのは合理的であるように思われますが、古典的な FMR スペクトルから観察の背後にある微視的なメカニズムを直接推定することは不可能です。これを解明するために、STXM-FMR を使用します。

STXM-FMR では、サンプルは集束 X 線ビーム (SSRL で 200 eV ～ 1200 eV の間でエネルギー調整可能) によってマッピングされ、透過強度はアバランシェ X 線フォトダイオードによって検出されます。 B\(_{\text{ext}}\) は、入射円偏光 X 線に対して垂直な方向で、Co ストライプの短軸に沿ってサンプル面に適用されます (図 1a))。 9.129 GHz における磁化の時間依存の横方向成分は、XMCD 効果によって調べられます。詳細については、16 を参照してください。磁化振動は、マイクロ波励起の有無にかかわらず、60\(^\circ\) (18 ps) の静的位相差で分離された 6 つの連続画像でサンプリングされます。マイクロ波による X 線吸収を抽出するために、両方のデータセットのそれぞれの差が取得されます。図2a）は、112.7 mTの外部磁場を印加した場合のCo L\(_{3}\)エッジでの6つのSTXM-FMR画像の結果を示しています（図1b）。明るいコントラストと暗いコントラストは、X 線吸収が平均よりも低い/高いことを示します。 Co ストライプの領域内のコントラストは、マイクロ波誘起応答を示します。したがって、図2a)の明暗のコントラストは、高周波磁場の振動軸に沿った磁化の平衡配向からのずれを示しています。図 2b は、Co ストライプの位置での STXM-FMR 信号の発振を示しています。その最大値は、約 90\(^\circ\) の相対位相で確認できます。図2bの黒い曲線は30 mTの非共鳴場で記録されたため、Coはマイクロ波場によってのみ駆動されます。赤色の STXM-FMR 信号は、共鳴応答で一般的に予想されるように、90\(^\circ\) だけシフトされます 31。

(a) \( の Co L\(_{3}\) エッジで 60\(^\circ\) (18 ps) ごとに記録された 6 つのマイクロ波オン画像と 6 つのマイクロ波オフ画像から得られた 6 つの STXM-FMR 差分画像\hbox {B}_{\text{Ext},3}\)。 (b) 時間の関数としての FMR 誘起 X 線透過信号 (赤い点: Co 共鳴 3、黒い四角: 非共鳴)。

図3に示す元素固有の空間分解測定は、Ni L\(_{3}\)エッジ（852 eV）（図3a〜c）およびCo L\( _{3}\) エッジ (779 eV) (図 3d–f) は、相対位相 300\(^\circ\) で撮影され、ステップサイズ 100 nm、滞留時間 5000 で最高のコントラストを示します。 MS。灰色のコントラストは平均コントラスト値に対応し、図のすべてのイメージに対して同じ背景色レベルに設定されます。図3a〜cでは、Pyディスクの完全な円形領域が3つの共鳴場すべてでSTXM-FMRコントラストを示しており、Pyディスクの共鳴応答を示しています。図3a〜c)の各STXM-FMR画像では、上部にあるCoストライプの位置に濃い色のコントラスト領域が現れています。図3d–fは、Coストライプに由来するSTXM-FMRコントラストを示していますが、Pyディスクはほとんど見えず、共鳴3でのSTXM-FMR画像（図3f）は、すべての画像の中で最も暗い色のコントラストを示しています（図3d） –f)。

共鳴 1、2、および 3 のそれぞれの B\(_{\text{ext}}\) で撮影された STXM-FMR 画像。(a) ～ (c) は Ni L\(_{3}\) で記録されます。 )-edge、(d, e) は Co L\(_{3}\)-edge に記録されます。 STXM-FMR 画像は、92 ps (300\(^\circ\)) のタイムスロットに対応します。

図3aに示す共鳴1で撮影されたSTXM-FMR画像（Ni L\(_{3}\)-edge）は、ディスク領域内の均一なコントラスト分布を示し、Coストライプの位置でより高い強度のコントラスト領域を示します。。これは、従来のFMRスペクトルから予想されるように、Pyディスクの均質で均一な共鳴応答に対応しています（図1a）。図3dでCoストライプ内に見られるコントラストは、共鳴中のPyによって駆動されるCoに由来し、交換結合を介してPyディスク（図3aのより強度の高いコントラスト領域）内でわずかに増加した歳差運動を誘発します。対応する観察は \(\hbox {B}_{\text{ext},3}\) の Py 円盤でも行われます。ここで、Py の磁気モーメントは B\(_ {\text{ext}}\)、その結果、Py ディスクは共鳴中の Co によってわずかに駆動されるだけになります。その結果、Co モーメントが B\(_{\text{ext},1}\) に沿って完全に整列していないため、図 3d の駆動された Co のコントラストは、図 3c の駆動された Py のコントラストよりも強くなります。したがって、B\(_{\text{ext},3}\) のディスクの Py モーメントと比較して、より機敏で簡単に駆動できます。界面を横切る 2 つの構成要素間のこの励起は、交換結合による 2 つの磁性材料間の角運動量 (スピン流) の移動を示しています。

共鳴 2 では、両方の吸収端の STXM-FMR 画像は、両方のサンプル成分の位置で均一に分布したコントラストを示しています。これは、両方とも共鳴しており、STXM-FMR 信号に寄与している Py と Co の間の交換結合に由来する結合共鳴を示しています。。このようなモードは多層フィルムで以前にも観察されており、両方の構成要素間の界面交換に起因します。 Co と Py の交換長は数ナノメートルであるため、強磁性共鳴では、サンプルはこの領域で合金のように動作します。これは、例えば 32 で見ることができます。ここでは、Fe の個々のスピン波共鳴に加えて、合金状の実体としての FeNi の実効磁化にスピン波スペクトルが存在します。共鳴 2 の STXM-FMR 測定では、Ni L\(_{3}\) エッジで共鳴がディスクの全領域で観察され、Co ストライプ/界面の位置でより暗いコントラスト、より広い範囲で観察できることが示されています。 Co L\(_{3}\) エッジで見られるコントラストよりも、Co のエッジスピンがまだ B\(_{\text{ext},2}\) に沿って整列しておらず、したがって共鳴していないためです。これは、この励起の交換長のほかにFMR歳差運動のコヒーレンス長が重要であるためであり、その範囲は材料に応じて最大数ミリメートル（例えば、Py33の場合は数十\(\upmu\)m）です。結果として、図 2b に示されている 3 つの共振モードの強度は、この解釈と一致しています。 Py 共鳴 1 は、最大のサンプル体積により最高の強度を示します。そのため、結合共鳴 2 は、上記のようにサンプルの一部のみから発生するため、強度が低くなります。一方、Co 共鳴 3 は、サンプルの体積に対応して、最も低い強度を示します。最小励起体積。

磁化の向きと共振 2 における磁気双極子結合の影響は、MuMax334,35 を使用したマイクロ磁気シミュレーションによって視覚化されています。 Py ディスク (2500 nm\(\times\)30 nm)/Co ストライプ (2000 nm\(\times\)500 nm\(\times\)30 nm) の二重層微細構造は \(\hbox {B} _{\text{Ext}}\) = 85 mT、図 1a に示す方向。シミュレーションパラメーターは、飽和磁化として 860 kA/m (Py) および 1420 kA/m (Co) (両方の値 30)、\(13 \times 10^{-12}\) J/m (Py) および \(30) です。 \times 10^{-12}\) J/m (Co) を交換剛性として使用します (両方の値 36)。シミュレーショングリッドは、交換長 5.3 より下にある \(5 \times 5 \times 5\) nm\(^{3}\) の等しい寸法のセルを持つ \(502 \times 502 \times 14\) のセルで構成されます。 nm (Py、eg37) および 8.1 nm (Co、eg38)。ランダムな初期状態から磁場下で緩和した後の二次元磁化分布を、両方のサンプル成分について図4a、bに示します。長いストライプの端に向かう磁化の異なる方向は、Py ディスクに刻印されているだけでなく、Co ストライプでもはっきりと見ることができます。 PyディスクとCoストライプの減磁/漂遊磁場の強度をそれぞれ図4c、dに示します。図4cは、ストライプの位置での約100 mTというより高い値の反磁界強度による磁気双極子相互作用によるPyディスク上のCoストライプの影響を明確に示しています。図4から、Coストライプの磁化は\(\hbox {B}_{\text{Ext}}\) = 85 mTで飽和しておらず、Coの磁気モーメントが磁場の方向に沿って揃っていないことが明らかです。図4bに示すように、長いストライプの端にあります。 Co ストライプエッジに向かって異なる方向を向いた磁化は、効果的にエッジの異なる共鳴場をもたらします。これは \(\hbox {B}_{\text{Ext}}\) でのエッジ共鳴の存在によって現れます = 344 mT（共鳴4）を図1cに示します。

(a、b) それぞれ Py ディスクと Co ストライプの磁化分布のシミュレーションされた 2 次元表現。 (c、d) は、シミュレーションされたジオメトリの中心層を表す、対応する減磁磁界と漂遊磁界の強度を示しています。（a〜d）は、\(\hbox {B}_{\text{Ext}}\) = 85 mTで、Coストライプの長辺に対して垂直に配向してシミュレーションされました。 (e、f) STXM-FMR 画像のピクセル単位のフィット分析の結果、振幅と相対位相の色分けがカラーバーで表示されます。 STXM-FMR画像は、図1cの84.9 mTで見られる共鳴2を表しています。

図4c、dに示されている、NiおよびCoのL\(_{3}\)エッジでの共振2で記録された6つのSTXM-FMR画像39の振幅および位相分析により、FMRの起源に関するさらなる詳細が明らかになります。励起、グレースケールプロットでは直接表示されません。 STXM-FMR データを各画像の平均強度に正規化した後、サインフィットが各ピクセルの時間発展に適用されます。したがって、STXM-FMR 画像のピクセルは、正弦波フィットから得られる振幅、位相、およびフィット精度を表す色分けすることができます。カラーコーディングは、明るいピクセルが大きな振幅を表し、位相が色相値として表され、非常に高い彩度を持つピクセルが、フィットから得られた p 値を色の彩度としてエンコードすることによって高いフィット精度を示すように選択されました。したがって、図4eは、Py円盤全体の内側の励起マイクロ波に対して約\(90^\circ\)の均一に分布した相対位相を示していますが、Py励起の振幅は、円盤の上端と下端の位置で最大になります。 Coストライプは図3bでは直接見えません。図4fは、Coストライプの位置のみの明るく飽和した色のピクセルを示しており、中心（Pyと同様に約\(90^\circ\)）と上下のエッジ（極）の間の異なる位相値を示しています。 Co ストライプ (約 \(60^\circ\)) は、一般的な棒磁石と同様、漂遊磁場の影響によるものです。これにより、Co ストライプの上端と下端で位相が異なります。局所的な位相変化は、当社の技術でのみ解決可能です。図4e、fは、交換結合共鳴2が主にディスクとストライプの直接重なり合う領域で励起され、光学モード励起または音響モード励起によるものではなく、PyとCoの両方が、1に対応する磁場値で共鳴していることを証明しています。合金のような実体であることが類似の相によって証明されています。

3つの共鳴のSTXM-FMR観察は、図1cで観察された線幅と一致しています。 15 mT の最大のピーク間線幅は共鳴 1 で観察されます。ここでは、Py ディスク全体が共鳴状態にありますが、Co ストライプの領域で Co モーメントを駆動します。これにより、Py の追加の減衰と、ストライプの外側と下の領域から生じる追加のライン分布が生成されます。同じことが Co 共鳴 3 (ピークツーピーク線幅 10 mT) にも当てはまります。そこでは Co がその下の Py を駆動しており、すでに外部磁場と完全に一致しているため、より強い減衰が得られます。結合共振２は、ピーク間の線幅が最も小さい（約５ｍＴ）。さらに、共鳴の非対称な線の形状が目に見えて、異なる励起の分布を示しています。

結合した Py ディスク Co ストライプ二重層微細構造の磁化ダイナミクスが、元素特異性、空間、時間、位相分解能を備えた線形応答領域で解析されました。 Py 共鳴では、歳差運動する Py の交換結合を介した角運動量伝達によって Co 磁化が歳差運動します。我々は実験で、コヒーレントに歳差運動するスピン分極が、共鳴していない強磁性材料との界面での材料間交換を介して伝達されることを示した。

拡張された強磁性極薄二重層の以前の研究では、同相および異相の光学または音響モードに起因すると考えられる 2 つの主な共鳴が観察されています 25。これとは対照的に、我々は二重層微細構造において第 3 の主共振モードが発生することを明らかにしました。これは、Py と Co が交換結合した実体として共振することによって説明されます。振幅および位相解析法を使用すると、結合共振における Co ストライプの不均一励起が、ストライプの極における漂遊磁界効果に起因することが明らかになり、その影響はマイクロ磁気シミュレーションによって視覚化されます。したがって、このモードは、Co/Py ディスクストライプ微細構造の交換結合および双極子の影響を受けた励起として特定されます。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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著者らは、ドイツ研究財団 (DFG プロジェクト: 321560838 (OL513/1-1) 405553726 TRR 270) およびオーストリア科学基金 (FWF プロジェクト: I 3050-N36) の財政的支援に感謝いたします。ビームラインセットアップ中の S. Bonetti 氏の実験協力に感謝いたします。 SLAC 国立加速器研究所のスタンフォードシンクロトロン放射光源の使用は、契約番号 DE-AC02-76SF00515 に基づいて米国エネルギー省科学局基礎エネルギー科学局によってサポートされています。

Projekt DEAL によって実現および組織されたオープンアクセスの資金調達。

トーマス・フェゲラー & ヘンドリック・オールダーグ

現在の住所: Advanced Light Source、ローレンスバークレー国立研究所、バークレー、カリフォルニア州、米国

物理学部およびデュイスブルク・エッセンナノインテグレーションセンター (CENIDE)、デュイスブルク・エッセン大学、47048、デュイスブルク、ドイツ

トーマス・フェゲラー、ラルフ・メッケンシュトック、デトレフ・スポディッヒ、クリスチャン・シェップナー、ベンジャミン・ジンセム、ハイコ・ウェンデ、マイケル・ファール、カタリーナ・オレフス

Ernst Ruska Center for Microscopy and Spectroscopy with Electrons and Peter Grünberg Institute、Forschungszentrum Jülich GmbH、52425、ユーリッヒ、ドイツ

ベンジャミン・ジンセム

ヨハネス・ケプラー大学リンツ半導体・固体物理研究所、4040、リンツ、オーストリア

タダウス・シェーファース & アンドレアス・ネイ

SLAC 国立加速器研究所、メンローパーク、カリフォルニア州、94025、米国

ヘンドリック・オールダーグ

カリフォルニア大学サンタクルーズ校物理学科、サンタクルーズ、CA、95064、米国

ヘンドリック・オールダーグ

スタンフォード大学材料科学工学部、スタンフォード、カリフォルニア、94305、米国

ヘンドリック・オールダーグ

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RM、DS、KO、および AN が実験を考案し、RM、DS、AN、CS、および HO が実験を実施、TF がマイクロ磁気シミュレーションを実行、TF、KO、RM、DS がデータを分析、TF、KO 、RM は DS、BZ、TS、HW、MF、HO のサポートを受けて原稿を執筆しました。著者全員が原稿をレビューしました。

トーマス・フェゲラーへの通信。

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転載と許可

Feggeler、T.、Meckenstock、R.、Spoddig、D. 他。 Co/Py 二重層微細構造における動的磁気結合の元素固有の視覚化。 Sci Rep 12、18724 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-23273-y

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受信日: 2022 年 5 月 16 日

受理日: 2022 年 10 月 27 日

公開日: 2022 年 11 月 4 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23273-y

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